近日,我院张颖教授团队以自由投稿方式在国际顶级学术期刊《美国科学院院刊》(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS)在线发表了题为《A multiple Kirkendall strategy for converting nanosized zero-valent iron to highly active Fenton-like catalyst for organics degradation》的研究论文。曲建华教授为第一作者,张颖教授为通讯作者。这是我校在《Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America》期刊上首次以第一单位发表论文,取得了突破性创新。本研究基于多重Kirkendall效应对类芬顿催化剂进行了合理设计,解析了多重Kirkendall效应诱导纳米零价铁表面纳米裂纹形成机理,揭示了其对土-水界面典型有机污染物的高效降解机制。该研究得到了国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项、黑龙江省优秀青年基金的资助。
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纳米零价铁(nZVI)是一种很有前途的过硫酸盐(PS)活化剂,但其结构致密的氧化壳严重抑制了PS的O-O键裂解的电子转移。基于此,我们引入硫化和掺磷生物炭,在nZVI表面形成含FeS和FePO4的混合壳。在这种情况下,与壳层组分相比,铁原子的扩散速度更快,引发了多重Kirkendall效应,导致空位向内流动,并进一步聚结成径向纳米裂纹。以去除TCE为例,这种独特的“柠檬片状”纳米裂纹结构有利于电子和亚铁离子通过混合壳向外快速转移使PS活化,从而高效生成和利用ROS;该体系可使TCE的有效脱氯率达90.6%,矿化率达85.4%。与常规nZVI/PS工艺相比,本研究所构建的SnZVI@PBC/PS体系可以显著减少催化剂用量(87.5%)和PS用量(68.8%),实现近乎完全的TCE降解,且具有抗干扰、稳定性好、pH适用范围广等特点,可实现土-水界面典型有机污染的高效修复。
作者介绍:
第一作者:曲建华,教授/博导,博士毕业于哈尔滨工业大学,并于新加坡国立大学访问交流,现就职于维多利亚vic登录地址;近年致力于土水界面多过程调控与污染修复研究,获“中国土壤学会优秀青年学者奖”、黑龙江省优青、黑龙江省普通高等学校青年创新人才、黑龙江省博士后“青年英才”支持计划、东农“杰出学者”、优秀党务工作者等荣誉;任Biochar(中科院1区), Chinese Chemical Letters(中科院1区),Carbon Research,《土壤通报》(北大核心)等多个高水平学术期刊青年编委和客座编辑;先后主持国家自然科学基金面上及青年项目、国家重点研发计划子课题、中国博士后基金特别资助及面上项目、黑龙江省博士后基金特别资助及面上项目等国家及省部级项目10余项;以第一/通讯作者身份在PNAS,Appl. Catal. B-Environ.(中科院1区,IF=22.1),Chem. Eng. J.(中科院1区,IF=15.1)及J. Hazard. Mater.(中科院1区,IF=13.6)等本领域国际主流期刊发表SCI论文45篇,其中36篇发表于中科院一区期刊,篇均影响因子12.67,总引用2000余次,5篇ESI热点论文,17篇ESI高被引论文;基于已有研究成果出版著作1部,申请发明专利10余项(已获授权6项);受邀在十一届全国环境化学大会等国内外高水平学术会议作主会场报告4次,分会场邀请报告7次。
通讯作者:张颖,维多利亚vic登录地址院长,教授,博士生导师,国家杰出青年基金获得者,主要从事黑土障碍消减与地力提升工作。兼任国际期刊Int J Agric & Biol. Eng、Carbon Res和Biochar编委,国际土壤学联合会第一分会副主席,全国科技领军人才联盟生态与农业专业委员会副主任,科技部“黑土重点专项”-黑龙江省黑土地科技特派团团长,国家大豆产业技术体系岗位科学家。所带领的团队已成功获批农业部“农业科研杰出人才及其创新团队”及黑龙江省科技创新团队;主持国家重点研发项目等国家级和省部级项目20余项,获黑龙江省科学技术一等奖等科研奖励13项。
论文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.2304552120